在巴黎，卡萨尔斯认识了葡萄牙大提琴家吉列米娜·苏吉娅，两人经常共同演出，关于他们的关系也有诸多传闻，但最终的结果却是分道扬镳。吉列米娜·苏吉娅生于葡萄牙，被誉为当时最伟大的女大提琴家，据说她的个性反复无常，狂暴不安。卡萨尔斯比苏吉娅大十二岁，在共同生活了几年之后，苏吉娅突然于1912年离开了卡萨尔斯，其中的原因至今仍是一个谜团。离开了卡萨尔斯之后，苏吉娅到了英国，并在那里创造了辉煌的演奏生涯。而卡萨尔斯也很快地在纽约与美国女高音歌唱家苏珊·梅特卡夫结了婚，然而在1928年他们的关系宣告破裂。有人说，卡萨尔斯和那位美国歌唱家妻子的最终离异，是因为卡萨尔斯老派固执的性格和美国妻子浪漫的气质难以调和。而卡萨尔斯这种不妥协的态度在对待同事朋友时也不例外。卡萨尔斯曾经和钢琴家科尔托等人组成三重奏，有三十年的合作交情，但是后来由于科尔托对纳粹德国态度暧昧，卡萨尔斯就立即中断了他们之间的友情。
1957年时，卡萨尔斯已经80岁了，在这一年，他做了两个重要的决定，一是和比他小60岁的学生玛尔塔结婚，其次是永久定居在波多黎各。玛尔塔来自于波多黎各，有着极好的音乐天赋，她最初见卡萨尔斯的时候只有14岁，在跟随卡萨尔斯学习大提琴的过程中，两人暗生情愫，结成伉俪。至此，在度过了几十年漂泊的生活之后，卡萨尔斯跟随新婚妻子回到了母亲和妻子共同的故乡波多黎各。
在和卡萨尔斯结婚之后，玛尔塔几乎放弃了自己的事业，把全部的精力都放在了卡萨尔斯的身上，玛尔塔的善良活泼给晚年的卡萨尔斯带来了快乐和安慰。在玛尔塔的照顾下，卡萨尔斯在举行音乐会的同时，把更多的精力放在了教学上，他开设了大师班，教学的足迹遍布世界各地。在玛尔塔的伴随下，卡萨尔斯的晚年生活幸福而充实。
1971年，为表彰卡萨尔斯的贡献，联合国授予他和平勋章。在联合国举行的音乐会上，卡萨尔斯动情的回忆起他的故乡——西班牙的加泰罗尼亚，并演奏了他非常心爱的一首故乡的民歌《百鸟之歌》。卡萨尔斯于1973年10月22日去世，终年97岁。卡萨尔斯热爱生活，热爱大自然，这些为他的音乐和人生平添了很多的亮色。他说，我每天早上第一件事就是欣赏大自然，然后就是巴赫的音乐。就像对待任何一个人那样，我对待音乐的态度是圣洁的。
